Sohn des Geheimrates Hartmann Ernst von Harstall und dessen Ehefrau Theresia von Redwitz. Um 1758 trat Harstall in den Orden des Heiligen Benedikt (OSB) ein. Am 19. September 1761 wurde er zum Ordenspriester geweiht. Seit 1773 war er Mitglied des Domkapitels und übernahm 1778 die Propstei Thulba. Am 18. November 1788 wurde er als Adalbert III. zum Bischof von Fulda gewählt. Am 27. November 1791 erfolgte die Belehnung mit den Regalien durch Kaiser Leopold II. als Reichsfürst.
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